Возглавлял новоучрежденную Казанскую епархию с 3 февраля 1555 по 5 декабря 1563 гг. Скончался в Казани 5 декабря 1563 г., был погребен в «пещерке» за алтарем Преображенского собора Спасо-Преображенского монастыря Казанского кремля. 4 октября 1595 г. произошло обретение его нетленных мощей, в том же году он был причислен к лику святых. 20 июня 1630 г. мощи свт. Гурия были перенесены из Спасо-Преображенского монастыря в Благовещенский кафедральный собор г. Казани (ныне здесь пребывает частица мощей святителя; рака с его святыми мощами находится в храме Ярославских чудотворцев на Арском кладбище).
Память 5 / 18 декабря, а также 4 / 17 октября (обретение мощей), 20 июня / 3 июля (перенесение мощей), в воскресенье после 29 июня / 12 июля (Собор Тверских святых)